1. 서 론

2018년 중국이 분류되지 않은 폐지 수입을 금지함으로써 국내 폐지의 중국 수출이 중단되었고, 국제적인 폐지 공급 과잉으로 인해 국제 폐지가격이 하락하여 국제 폐지가격의 영향을 직접적으로 받는 국내 폐지가격도 폭락하였다. 가정 혹은 사업장에서 폐기되는 폐비닐이나 혼합 플라스틱을 수거할 때 발생하는 적자를 폐지와 폐의류 수거의 수익으로 보충하는 재활용 유통 시장구조 하에서 폐지가격 하락으로 재활용업체의 수익성이 악화되자 재활용 업체는 폐비닐 및 혼합 플라스틱 수거를 기피하였다. 2018년 4월에 폐기물 대란이라고 명명되는 재활용 유통 시스템의 문제가 발생하고 악화되면서 정부는 2030년까지 재활용률을 기존의 34%에서 70%까지 향상시키고 플라스틱 폐기물 발생량을 50% 감축하는 「재활용 폐기물 관리 종합대책」을 발표하여 재활용 활성화 정책을 추진하게 되었다.¹⁾ 「재활용 폐기물 관리 종합대책」을 위하여 「자원의 절약과 재활용 촉진에 관한 법률」시행령 등을 개정하면서 생산단계에서는 생산자가 부담하는 재활용분담금(EPR, Extended Producer Reponsibility)을 늘려 재활용 업계에 지원을 추가하였고 소비단계에서는 테이크아웃 컵 회수 촉진을 위해 1회용 컵 보증금제를 도입하는 등 1회용품 사용 규제 제도를 강화시켰다. 즉, 수거나 폐기에 집중했던 기존 정책에서 생산-사용-폐기-수거라는 재활용 촉진을 위한 순환 단계별 개선 방안을 마련하였다. 정부의 보도에 따르면 종이컵의 경우도 2021년부터 카페에서 종이컵 사용을 금지하기로 결정했다. 종이컵은 폐기 후 재활용이 어렵다는 사회적 인식이 있어 환경을 오염시키는 상징적인 식품 포장 용기로 주목받아 왔다. 주로 물 혹은 음료를 담는 용도로 사용되는 종이컵은 액체 음료에 대한 내수성 및 용기의 열접착성 등을 부여하기 위하여 종이컵 내부에 폴리에틸렌(PE, polyethylene)을 압출 코팅하게 되는데, 이들 폴리에틸렌 라미네이팅층이 환경적으로 문제를 야기하고 있다. 물론 대규모 커피 매장의 경우 폐기되는 종이컵을 환경부가 지정하는 재활용업체에서 수거하여 제지회사에서 화장지를 생산하는 재활용 원료로 사용하기도 하지만, 국내 종이컵의 재활용률을 5-10%²⁾ 정도로 추정할 만큼 폴리에틸렌이 라미네이팅된 종이컵 대부분은 일반 쓰레기로 폐기되어 매립되거나 소각되고 있다. 또한 종이컵뿐만 아니라 컵밥 등과 같은 식품 포장용 종이 용기도 폴리에틸렌을 라미네이팅하여 사용 후 버려지고 있는데 이들의 폐기과정을 고려한다면 순환제지자원으로서의 그 가치는 매우 저하된 상태이다. 이러한 폴리에틸렌이 라미네이팅되는 종이 용기의 문제를 근원적으로 해결하기 위하여 국내외적으로 아크릴 에멀젼 등과 같은 폴리에틸렌을 대신할 수 있는 친환경 기능성 배리어 코팅제 개발 및 재활용성 연구가 보고되고 있고^3-7) 친환경 기술이 접목된 제품 중 일부는 시장에 상품으로 출시되고 있다. 아울러 국내외적으로 친환경 관련 규제가 강화되고 있어 관련 연구의 중요도는 점차 커지고 있다. 폴리에틸렌을 대신하는 친환경 기능성 코팅제 관련 연구의 경우 배리어 코팅층이 갖는 내수성, 가스 투과성 등에 대한 연구가 선제적으로 실시되고 있지만 종이의 재활용 공정에서의 해리성 여부, 해리 효율성 그리고 재활용 시 공정 오염 등에 대한 연구는 미흡한 실정이다.

이에 본 연구에서는 폴리에틸렌 또는 아크릴계 에멀젼으로 배리어 코팅된 음료용 종이 용기 원지를 수집하여 스크린이 포함된 파일럿 지료 조성 설비를 이용하여 이들의 해리성과 재활용 가능 수율을 비교하였으며, 반복된 재활용에 따른 오염된 공정을 모사하여 재활용 시 용수의 수질 상태 변화 등을 분석함으로써 음료용 종이 용기의 재활용성 및 공정 오염에 미치는 영향에 대한 기초 자료를 제공하고자 하였다.

2. 재료 및 방법

2.2 실험방법

2.2.1 파일럿 지료 조성 설비를 이용한 종이 음료 용기의 재활용성 평가

해리 및 스크린 공정 이후 섬유로 분급되는 억셉트(accept) 수율을 분석하여 공시재료의 재활용성을 평가하였다. 재활용성 평가를 위한 공시재료는 폴리에틸렌 라미네이팅 원단과 아크릴계 에멀젼 코팅 원단 2종을 사용하였으며, 재활용성 평가 시 사용한 파일럿 지료조성 설비는 Fig. 1과 같다. Fig. 1(Left)에 나타낸 바와 같이 파일럿 지료 조성 설비(Centre Technique du paper, France)는 크게 펄퍼와 스크린으로 구성되어 있다. 펄퍼의 총 용량은 50 L이며 내부 로터의 회전속도는 2,000 rpm까지 조절 가능하다. 스크린은 3 mm 홀 스크린과 0.3 mm 슬롯 스크린으로 구분되어 있어 펄퍼 미해리물의 크기에 따라 분급할 수 있다(Fig. 1(Right)).

Fig. 1.

Components of the pilot equipment(Left) and operating scheme of screen process(Right) for testing recyclability of the paper containers.

Fig. 2에 나타난 바와 같이 Table 1의 조건으로 해리한 지료를 스크린 처리하여 섬유보다 큰 물질을 3 mm 홀과 0.3 mm 슬롯 리젝트(reject)로 분리하고 스크린을 통과한 억셉트는 200 L 용량의 체스트에 저장하였다. 각 공시재료의 억셉트와 홀 및 슬롯 스크린의 리젝트의 전건 무게를 측정하여 재활용 수율을 분석 비교하였다.

Fig. 2.

Evaluation of recyclability of the paper containers.

Table 1.

Pulping conditions of paper containers

Raw material	Consistency, %	Time, min	Temperature, ℃	Rotor speed, rpm
PE coated	5	20	45	450
Acrylic emulsion coated

2.2.2 종이 음료 용기 종류별 재활용에 따른 용수 오염도 평가

종이 음료 용기 재활용에 따른 공정수의 오염도를 평가하기 위하여 공시재료의 해리에 사용된 용수의 일부를 해리 과정에 재사용하고 수질 변화를 분석함으로써 용수 재활용에 따른 오염도를 평가하고자 하였다. 해리 후 용수 재사용에 따른 용수의 오염 평가 방법은 Fig. 3과 같다. 고농도 펄퍼(Adirondack社, USA)에서 10% 농도로 해리하고, 이때 발생된 용수 중 55%를 재사용하였으며 나머지 45%는 청수를 혼합하였다. Fig. 3의 과정을 총 20회 반복하였으며 각 단계별 용수의 오염도는 전기전도도(HM digital社, Korea), USA), 화학적 산소요구량(COD)(HACH社, USA) 및 pH(Fisher scientific社, USA)를 측정하여 종이 음료 용기 재활용에 따른 수질 오염도를 평가하였다.

Fig. 3.

Evaluation of process contamination by reuse of recycled water after raw material pulping.

3. 결과 및 고찰

3.1 파일럿 지료 조성 설비를 이용한 종이 음료 용기의 재활용성 평가

Fig. 4에 파일럿 펄퍼에서 폴리에틸렌 라미네이팅 종이와 아크릴계 에멀젼 코팅 종이를 해리하고 파일럿 스크린으로 처리한 후 분획된 미해리물의 비율, 즉 리젝트율을 나타냈다. 폴리에틸렌 라미네이팅 종이 원료의 3 mm 홀 스크린과 0.3 mm 슬롯 스크린 리젝트율은 각각 10.3%와 0.8%이었고 아크릴계 에멀젼 코팅 종이 원료의 리젝트율은 각각 0%와 1.0%이었다. Fig. 5에 나타낸 바와 같이 폴리에틸렌 라미네이팅 종이와 아크릴계 에멀젼 코팅 종이의 억셉트 수율은 각각 89.0%와 99.0%이었다. 즉, 해리 및 정선공정을 거친 폴리에틸렌 라미네이팅 종이는 원료의 89%, 아크릴 에멀젼 코팅 종이는 원료의 99%를 종이 제조용 원료로 재사용할 수 있음을 의미한다.

Fig. 4.

Hole and slot screen reject ratio of PE and acrylic emulsion coated paper.

Fig. 5.

Recycling yield of PE and acrylic emulsion coated paper.

아크릴 에멀젼 수지의 경우 상용화를 위해서는 아직 많은 부분 개선해야 할 문제들이 제기되고 있지만 수해리가 가능한 접착제 등으로 다양한 산업 분야에 응용되고 있으며, 종이 포장 분야에서는 재활용이 가능한 식품 포장용 코팅 수지로 적용되고 있는 만큼,⁸⁾ 본 연구에 적용된 아크릴계 에멀젼 코팅 종이의 경우도 억셉트 수율이 99%에 이를 정도로 해리성이 우수하였다.

폴리에틸렌 라미네이팅 종이의 경우 Fig. 6에 나타난 바와 같이 재활용 초기 공정인 해리 및 스크린 공정에서 섬유상 원료로 사용할 수 없는 약 11%의 폴리에틸렌 필름이 분급됨을 확인할 수 있었다. 이는 폴리에틸렌 라이네이팅 종이의 재활용 시 원료로 재사용할 수 있는 섬유가 약 89%에 이르지만 리젝트로 발생되는 약 11%의 폴리에틸렌 수지는 폐기 및 소각되는 과정에서 환경 문제가 야기될 우려가 있다.

Fig. 6.

Hole reject image of PE coated paper.

3.2. 종이 음료 용기 종류별 재활용에 따른 용수 오염도 평가

공시재료별 해리 용수 재사용에 따른 오염도를 분석한 결과를 Figs. 7~9에 나타냈다. Fig. 7의 전기전도도 및 Fig. 8의 화학적 산소 요구량 분석 결과에 나타난 바와 같이 용수를 5~6회 재사용 후에는 더 이상 오염도가 증가하지 않았다. 본 실험의 경우 재활용수와 더불어 청수를 일정량을 첨수하였는데 2단계부터 사용된 재활용수의 오염도는 반복 횟수가 증가할수록 오염도가 증가하지만 청수가 지속적으로 첨가되면서 초기부터 재사용되어 오염도가 증가한 재활용수의 비율은 순차적으로 감소하게 되어 나타난 결과로 판단된다.

Fig. 7.

Electrical conductivity of recycled water according to the repeated pulping of the recovered paper.

Fig. 8.

COD of recycled water according to the repeated pulping of the recovered paper.

Fig. 9.

pH of recycled water according to the repeated pulping of the recovered paper.

코팅되지 않은 원지, 폴리에틸렌 라미네이팅 종이 그리고 아크릴 에멀젼 코팅 종이를 해리하고 그 용수를 재활용하였을 때 재활용수의 전기전도도, 화학적 산소요구량, pH 변화를 살펴보면 Fig. 7에 나타난 바와 같이 용수 재활용에 따른 원료별 pH 변화는 없었으나, Figs. 8~9에 나타낸 바와 같이 폴리에틸렌 혹은 아크릴 에멀젼이 코팅이 되었다고 해서 용수의 전기전도도와 화학적 산소요구량이 급격히 증가하지 않았고 코팅되지 않은 원지의 전기전도도 및 화학적 산소요구량 변화 경향과 유사하였다. 또한, 코팅되지 않은 원지를 해리하고 그 용수를 재활용하였을 때 전기전도도와 화학적 산소요구량이 가장 높은 것으로 보았을 때 용수의 오염은 원지 특성이 지배적으로 영향을 미치고 있음을 확인할 수 있었다.

폴리에틸렌 라미테이팅 종이의 경우 해리 시 폴리에틸렌층이 필름 상으로 분리되기 때문에 용수의 오염에 미치는 영향은 미비할 것으로 판단된다. 그리고 아크릴 에멀젼 코팅 종이의 경우 Fig. 10에서 보는 바와 같이 물리력 없이 아크릴 에멀젼 코팅층이 물속에 있을 경우 용해되지 않고 코팅층 필름 상으로 유지되는 것을 볼 수 있었다. 따라서 아크릴 에멀젼 코팅 종이의 우수한 해리성은 강한 물리력에 의한 것으로서, 펄퍼에서의 해리 시 전단력에 의해 섬유와 함께 해리가 되고 섬유에 부착되어 공정에 유입되기 때문에 직접적으로 용수의 오염에 미치는 영향은 미비할 것으로 판단된다.

Fig. 10.

Acrylic emulsion coated layer in water.

이와 같이 폴리에틸렌 등이 라미네이팅된 음료용 종이 용기의 재활용 시 제지공정의 공정수 오염은 종이 용기의 코팅 종류와 무관하며 기본적으로 원지의 특성에 좌우되는 것으로 판단된다.

4. 결 론

본 연구에서는 폴리에틸렌 라미네티팅, 아크릴 에멀젼 코팅된 음료용 종이 용기의 재활용성 평가 및 재활용수의 수질 변화를 분석하여 다음과 같은 결론을 얻었다.

첫째, 아크릴 에멀젼 코팅된 종이 원료의 경우 억셉트 수율이 99%로 재활용성이 우수하였다. 그리고 아크릴 에멀젼이 수용성 수지이기 때문에 공정 오염이 우려되었으나 재활용수 반복 사용에 따른 공정수 오염도를 분석한 결과 아크릴 에멀젼 배리어 코팅층이 습부의 오염에 미치는 영향은 미미하였다.

둘째, 폴리에틸렌이 라미네이팅된 종이 원료의 경우 폴리에틸렌 필름층 및 일부 미해리물을 제외하고는 지료의 89%를 원료로 재활용수 있음을 확인하였다. 아크릴 에멀젼의 경우와 마찬가지로 폴리에틸렌 라미네이팅층도 제지 공정 습부의 오염에 미치는 영향이 미미하였다. 재활용 시 원료로 사용할 수 없어 폐기되는 약 11%의 폴리에틸렌 수지는 소각시키거나 재활용업체를 통하여 매립하게 되는데 폴리에틸렌 라미네이팅 종이를 재활용한다 하더라도 폴리에틸렌을 제거하기 위한 환경적인 부하는 여전히 갖고 있다고 판단된다.

현재 폴리에틸렌으로 라미네이팅된 종이 용기의 경우 대형 매장에서 수집, 선별되어 화장지 등을 생산하는 제지회사에서 제한적으로 재활용 원료로 사용되고 있다. 이와 같이 친환경 측면에서 폴리에틸렌 라미네이팅 종이의 사용을 고려한다면 단기적으로는 폴리에틸렌이 라미네이팅된 종이는 폐골판지 등의 원료와 구분하여 우유팩과 같이 종이 용기만으로 독립적으로 분리·선별하여 순환제지자원으로서의 사용률을 높이는 제도 등의 방안이 선제적으로 강화되어야 하며, 장기적으로는 폴리에틸렌을 대체할 수 있는 배리어 코팅제 기술개발 및 상용화를 위한 노력이 지속적으로 이루어져야 할 것으로 판단된다.