1. 서 론
지속적인 경제발전과 생활수준의 향상과 함께 나타나는 지구온난화 및 환경오염심화로 환경관리와 보전에 대한 관심은 전 세계적으로 더욱 높아지고 있다. 특히, 지난 100여 년간의 급속한 경제발전과 대량생산 과정을 통해 나타나는 자원의 고갈과 경제생활 중 발생되는 막대한 양의 폐기물, 쓰레기 등으로 인한 환경오염의 심화는 폐기물의 재활용, 재이용 및 재생자원화 등을 통한 보다 효율적이고 친환경적인 자원 순환형 경제시스템 구축의 필요성과 중요성을 더욱 높이고 있다.
이러한 환경에 대한 관심 증대로 폐기물과 부산물 같은 잠재적 오염물질의 친환경적 처리 방안과 재활용 기술에 대한 다양한 연구개발이 지속적으로 이루어지고 있고 이를 기반으로 한 자원의 재활용 시스템은 더욱 고도화되고 있다. 특히, 리그노셀룰로오스계 물질로 대체로 이루어지는 다양한 유기성 바이오매스 폐기물의 경우 화석연료를 대체하는 신재생에너지를 위한 연료나 상업적 가치를 가지는 소재로 개질하거나 변환하여 재활용하기 위한 관련 연구개발도 집중적으로 이루어지고 있다.
리그노셀룰로오스 기반의 유기성폐기물의 경우 그 활용도와 가치를 최적화하기 위해서는 각 대상물의 이화학적 특성과 자원적 특성에 따라 최적 활용방안을 구축하는 것이 중요하다고 할 수 있다. 현재 도시내에서 발생되는 다양한 유기성폐기물들 중 재활용되지 못하는 대표적인 유기성폐기물로 가로수 낙엽을 들 수 있다. 실제 가로수 낙엽은 도시내 가로변을 포함하여 공원, 아파트 단지 등 다양한 곳으로부터 발생되며 지자체별로 각각 수거하여 처리하게 되는데, 서울시의 경우 매년 약 3~4 만톤 가량이 발생되어 수거 및 처리되고 있다. 실제 수집된 낙엽의 약 58%는 사용용도가 없어 소각 등의 방법으로 폐기되고 있으며, 그 외 낙엽들은 농가에 무상제공 하거나, 퇴비화, 기타의 용도로 사용되고 있는 실정이다.1) 각 지자체별로 발생 낙엽의 폐기를 위해서 상당한 예산이 소모되기 때문에 저비용 처리를 위한 방안으로 퇴비화 등의 활용방안 구축을 위한 노력들을 지속적으로 해오고 있다.2) 또한 낙엽 퇴비의 활용성 증대를 위해 분해에 따른 영양염류 함량 변화 연구,3) 바이오에탄올 연료로서의 낙엽 활용연구,4) 흡착제용 소재로서 활용연구1) 등 다양한 방법으로 낙엽을 활용하기 위한 연구개발이 지속적으로 이루어져 왔지만, 낙엽이 가지고 있는 잘 부서지는 특성, 상대적으로 고벌크의 구조특성, 고회분 함량을 가지는 특성 등으로 인해 적절한 활용방안의 개발 및 적용이 이루어지지 못하고 있는 실정이다.
펠릿은 사료, 비료, 목재 등 다양한 유무기물들을 고밀도화하여 만들어지는 제품으로서 다양한 원료물들의 적용효율을 증대시킬 뿐만 아니라, 저장 및 운송, 적용편이성, 이송의 자동화, 포장 용이성 증대 등 다양한 상품적 가치를 부여하는 장점이 있다.5) 특히, 에너지밀도를 크게 상승시킨 바이오매스 연료로써 그 사용이 점차 늘어나고 있는 목재펠릿과 목재를 대체하여 다양한 비목재 바이오매스 자원을 기반으로 한 비목질 펠릿의 제조를 위한 다양한 연구들이 지속적으로 이루어져 왔다.6-8) 실제 바이오매스 종류에 따른 펠릿의 제조특성,9) 펠릿 원료 조건에 따른 영향,10) 펠릿공정 조건에 의한 영향11) 등 바이오매스 자원을 소각용 연료로서 또는 바이오에탄올 등의 에너지 원료로서 활용하기 위하여 고밀도화하는 펠릿소재화 연구 등 다양한 관련연구들이 수행되어 펠릿 제조기술 및 활용성 증대를 위한 기반기술들이 개발되어 왔다.
본 연구에서는 이러한 가로수 낙엽의 활용도를 높이고 낙엽기반 소재를 제품화하는 방안으로서 낙엽의 펠릿성형 적용성 및 이를 통한 기능성 발현 등을 모색하여 보았다. 고밀도 펠릿으로 제조하고 기능성을 부여함으로써 높은 회분함량 등으로 소각용 연료로 적절하지 않은 낙엽기반의 펠릿을 토양용 소재 등 다양한 다른 용도로 활용하기 위한 방안을 모색하여 보았다. 기존에 펠릿 품질 향상 및 기능성 부여를 위한 반탄화 펠릿 제조,12) 목타르와 전분 첨가 펠릿 제조13) 등의 연구들이 이루어져 왔지만 펠릿형 토양소재 등의 활용을 위한 펠릿의 수분저항성을 증대시키기 위한 기술개발 및 관련 연구개발 등에 관한 보고들은 거의 이루어지지 않았다. 본 연구에서는 낙엽기반으로 제조된 펠릿의 내구성과 수분저항성 및 pH 조절 특성 등의 품질을 조절함으로써 외부 토양 등의 적용성을 더욱 높일 수 있을 것으로 기대됨에 따라 본 연구에서는 다양한 첨가제 등의 적용을 통해 낙엽기반 펠릿의 기능성을 조절하는 방법들을 알아보았다.
2. 실험 및 방법
2.1 공시재료
본 연구에서는 국내 가로수의 주요 수종인 양버즘나무(Platanus occidentalis L.)와 은행나무(Ginkgo biloba) 낙엽을 대표 시료로 선정하고, 대전 유성구 도로변 가로수에서 수거된 플라타너스와 은행나무 낙엽을 채취하여 본 실험에 사용하였다. 채취 된 낙엽은 표면의 이물질 등을 제거한 후 기건 저장한 후 햄머밀 분쇄기를 이용하여 분쇄한 후 20 mesh 통과분을 본 실험에 사용하였다. 펠릿의 제조 시 대조구로 목분을 적용하였고 이때 적용된 목분은 국내 D사에서 제공받은 캄보디아 산 고무나무의 목재분말을 사용하였으며 60 mesh 통과분을 사용하였다.
2.2 가로수 낙엽 무기원소 분석
채취한 낙엽의 무기성분 및 중금속 함량 등을 평가하기 위하여 무기물 함량과 원소분석을 실시하였다. 무기물 함량은 525°C에서 4시간 동안 연소시켜 측정하였으며, 원소분석은 잔여 회분의 원소조성(P, K, Ca, Mg, Fe, Cd, Cu, Pb)을 ICP-MS(유도결합 플라즈마 질량분석법: inductively coupled plasma mass spectrometry)를 이용하여 분석하였다.
2.3 펠릿 성형
양버즘 나무 낙엽 분말과 목재분말을 원료로 하여 플랫다이 방식의 실험실용 펠릿성형기를 적용하여 펠릿을 성형하였다. 이때 적용되는 원료의 수분은 15%로 조정하여 펠릿을 성형하였으며 펠릿의 성형을 시작한 후 약 20분간 펠릿제조를 지속하여 펠릿제조 공정이 안정화된 후 제조된 펠릿을 채취하여 그 특성을 비교 평가하였다. 바이오매스 펠릿 제조 시 펠릿품질 개선을 위한 방안으로 전분, 산환칼슘, 로진, 리그노설포네이트, 목초액을 각각 첨가하여 펠릿을 제조한 후 그 특성변화를 비교평가하였다. 기능성평가를 위하여 제조된 각각의 펠릿 시료들을 Table 1에 정리하여 나타내었다.
Table 1.
The specification of the pellet samples
| Pellet sample # | Raw materials (%) | Additives (%) |
|---|
| Fallen leaves | Wood powder |
|---|
| WP | 0 | 100 | Starch 1% |
| WFP | 50 | 50 | - |
| WFPS | 50 | 50 | Starch 1% |
| FP | 100 | 0 | Starch 1% |
| WFPR1 | 50 | 50 | Rosin 1% |
| WFPR5 | 50 | 50 | Rosin 5% |
| WFPSC1 | 50 | 50 | Starch 1% + Calcium oxide 1% |
| WFPSC3 | 50 | 50 | Starch 3% + Calcium oxide 1% |
| WFPV | 50 | 50 | Wood vinegar 3% |
| WFPL | 50 | 50 | Lignosulfonate 3% |
| WFPC | 50 | 50 | Calcium oxide 1% |
2.4 성형된 펠릿의 특성평가
2.4.1 펠릿 내구성 평가
펠릿의 운송과 활용에 있어서 부스러짐 등의 발생은 펠릿의 상품가치를 크게 저하시키는 요인이 된다. 따라서 본 연구에서는 펠릿의 원료배합 및 첨가제 적용 등에 의한 펠릿 내구성 변화를 평가하기 위하여 진탕기(Shaker, Lab companion, SI-600R)를 이용하여 60 mesh 위에 펠릿을 올려놓은 후 회전수 300 rpm으로 20분간 진탕시킨 후 펠릿으로부터 부스러져 나온 물질을 제외한 펠릿의 무게변화를 통해 평가하였다.9)
2.4.2 수분 저항성 평가
친수성 셀룰로오스 성분 등을 포함하고 있는 바이오매스 원료로 제조된 펠릿의 경우 상대적으로 수분에 노출시 수분을 흡수하고 팽윤되면서 펠릿 강도가 크게 저하되어 부서지는 단점이 있다. 특히 토양개량제로 적용되는 경우 제조된 펠릿이 수분에 대한 일정정도 저항성을 가지는 경우 토량개량 효과의 지속성이 유지될 수 있는 장점이 있다. 펠릿의 수분에 대한 저항성을 평가하기 위하여, 제조된 펠릿 시료를 증류수에 일정시간 침지시키고, 표면 등에 잔류하는 수분을 자연낙하로 제거한 후, 펠릿 내구성 측정방법을 적용하여 부스러짐 등의 발생을 유도하고, 이때 잔여분의 무게비를 측정하였다. 이러한 침지처리시 침지하는 시간 즉, 10분, 30분, 60분에 따라 각각 펠릿구조의 파괴 정도를 비교 평가함으로써 펠릿의 수분 저항성을 평가하였다.
2.4.3 펠릿 용출액의 pH 평가
제조된 펠릿의 토양 적용 등의 경우 강우 등의 영향으로 펠릿으로부터 용출되어 주변 토양의 pH 등에 영향을 미칠 수 있다. 이러한 토양의 pH 조절 기능성 발현에 대한 평가를 위하여 가로수 낙엽 및 다양한 첨가제를 적용한 펠릿시료의 용출액의 pH 변화를 비교평가하였다. 펠릿 시료를 증류수에 24시간동안 침지시킨 후 용출액의 pH를 측정 평가하였고, 이때 pH측정은 표준측정방법 KS M0011:2013(수용액의 pH 측정 방법)에 준하여 측정하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1 가로수 낙엽의 무기원소
가로수 낙엽의 회분 및 무기원소의 종류별 함량을 평가하여 Table 2에 나타내었다. 낙엽의 경우 양버즘나무와 은행나무 모두에서 각각 4.8%, 4.5%의 높은 회분함량을 나타내는 것을 볼 수 있었다. 실제 연소용 1 등급 목재펠릿의 회분함량 기준이 0.7% 이하인 것을 고려할 때 상대적으로 매우 높은 회분을 가지고 있는 것을 알 수 있었다. 이러한 높은 회분함량은 실제 낙엽기반 펠릿의 연소용 원료로 적용하는데 제한적인 원인이 될 수 있다. 이러한 낙엽의 무기성분을 분석한 결과 중금속 함량은 퇴비 등의 원료기준 이하로 나타나는 것을 확인할 수 있었다. 낙엽의 무기물의 대부분을 차지하는 무기원소는 주로 P, K, Ca, Mg 등의 원소였는데 이러한 원소들은 실제 식물성장에 중요한 역할을 하는 주요 무기원소로서 낙엽의 활용 시 고려해야 하는 성분들이라고 판단되었다. 토양오염물질 중 하나인 구리는 자연적으로 토양 내 3~4 mg/kg으로 알려져 있으며,14) 토양환경보전법(환경부령 제 463호)에 따라 전·답·과수원 등의 용지에서 150 mg/kg일 경우 오염 대책 지역으로 분류된다. 양버즘나무와 은행나무 낙엽의 구리의 함량은 각각 2 ppm, 16 ppm으로 소량으로 측정되어 토양개량용 소재로 적용하는데 문제가 없는 것으로 판단되었다.
Table 2.
The composition of the inorganic elements of fallen leave samples
| Samples | Ash contents (%) | Inorganic elements in fallen leaves (ppm) |
|---|
| P | K | Ca | Mg | Fe | Cd | Cu | Pb |
|---|
| Platanus leaves | 4.8 | 472 | 3,082 | 19,782 | 1,501 | 137 | <1 | 2 | <1 |
| Ginkgo leaves | 4.5 | 481 | 2,256 | 18,677 | 1,429 | 106 | <1 | 16 | <1 |
3.2 펠릿 내구성 및 수분저항성 평가
3.2.1 낙엽의 첨가량에 의한 펠릿 특성 평가
낙엽 및 목분을 기반으로 펠릿을 제조하고 전분을 접착제로 첨가하는 경우 각각에 대해 펠릿의 내구성 변화를 측정하여 Fig. 1에 나타내었다. 낙엽으로만 구성된 펠릿(FP)의 경우 내구성이 목분으로만 구성된 펠릿(WP)에 비해 다소 낮아지는 것으로 볼 수 있었고 목분과 낙엽을 1:1로 혼합하여 제조한 경우 가장 낮은 내구성을 가지는 것으로 나타났다. 이때 전분의 첨가로 내구성이 향상되는 것을 확인할 수 있었다. 제조된 펠릿시료를 물속에 일정시간 동안 침지하고 내구성을 평가하여 수분저항성을 평가한 결과를 Fig. 2에 나타내었다. 목분으로만 제조된 경우 침지시간이 길어질수록 내구성이 급격히 감소되는 것을 확인할 수 있었는데 낙엽을 혼합한 경우 수분저항성이 증가되어 내구성의 급격한 감소가 발생되지 않는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 결과를 통해 낙엽의 큐티클 성분 등 소수성 성분15)에 의해 물속에서 낙엽펠릿의 수분흡수와 팽윤 등에 의한 조직의 파괴가 지연되는 효과가 있는 것으로 판단되었다.
Fig. 1.
Changes in pellet durability depending on the raw materials.
Fig. 2.
Changes in pellet durability depending on the soaking time and the raw materials.
3.2.2 로진 적용에 의한 펠릿 특성 변화
펠릿의 수분저항성 증가를 위하여 로진을 첨가한 경우 내구성 및 수분저항성의 변화를 측정하여 Fig. 3과 4에 나타내었다. 같은 양을 첨가하였을 경우 내구성은 전분의 첨가가 로진첨가에 비하여 우수한 효과를 나타내는 것을 확인할 수 있었다. 로진의 첨가량을 증가시킬 경우 내구성과 수분저항성이 향상되는 것을 볼 수 있었다.
Fig. 3.
Changes in pellet durability depending on the rosin addition.
Fig. 4.
Changes in pellet durability depending on the soaking time and the rosin addition.
3.2.3 산화칼슘 적용에 따른 펠릿 특성 평가
산화칼슘(CaO)은 칼슘염 제재로서 펠릿의 열압 성형시 증발되는 수분과 반응하여 경화되는 성질에 의해 강도 및 수분풀림 저항성을 증대시켜 추가적인 강도 증진 효과를 가져올 것으로 판단되어 그 영향을 평가하여 Fig. 5와 6에 나타내었다. 산화칼슘의 첨가로 인해 내구성과 수분저항성은 크게 증가하였고 특히 산화칼슘 3% 첨가로 얻어진 높은 내구성은 물속에 침지한 경우에도 크게 영향을 받지 않는 것을 확인할 수 있었다.
Fig. 5.
Changes in pellet durability depending on the calcium oxide addition.
Fig. 6.
Changes in pellet durability depending on the soaking time and the calcium oxide addition.
3.3 기능성 첨가제 적용에 따른 펠릿 특성 평가
목초액, 리그노설포네이트, 산화칼슘의 첨가를 통해 펠릿의 구조적 특성과 펠릿의 pH 변화를 평가하여 Fig. 7과 8에 나타내었다. 목초액과 리그노설포네이트의 적용시에도 전분이나 산화칼슘의 적용과 유사한 수준의 내구성 향상이 나타나는 것을 확인할 수 있었다. 제조된 펠릿의 토양 적용시 토양 pH에 미치는 영향을 평가하기 위한 방법으로 펠릿을 증류수에 침지하고 용출액의 pH를 측정한 결과 목초액의 첨가시에는 pH 6.5의 약산성으로 산화칼슘 적용시에는 pH 8 정도의 약알칼리성으로 나타나는 것을 확인할 수 있었다. 제조되는 펠릿의 최종 용도에 맞게 적정 첨가제를 배합하여 제조하는 경우 내구성과 함께 pH 조절이 일정 정도 가능한 것을 확인할 수 있었다.
Fig. 7.
Changes in pellet durability depending on the functional additives.
Fig. 8.
Changes in pellet durability depending on the soaking time and the functional additives.
4. 결 론
폐기성 바이오매스인 가로수 낙엽의 활용방안 모색을 위한 방안으로 토양개량 등의 용도로 적용하기 위한 펠릿형 소재제조 원료로서의 적용성을 평가하여 보았다. 가로수 낙엽의 경우 회분함량이 높고 큐티클 등의 소수성 물질이 포함되어 기존의 목분과 함께 펠릿을 제조하는 경우 내구성 및 수분저항성이 일정부분 향상되는 것을 확인할 수 있었다. 펠릿형 토양소재의 활용에 있어서 수분저항성 및 pH는 중요한 품질요소가 될 수 있는데 전분, 로진, 산화칼슘, 목초액, 리그노설포네이트의 첨가제 처리에 의한 내구성과 수분저항성, pH 변화를 측정 평가한 결과 이러한 첨가제의 적용에 의해 펠릿의 수분저항성이 크게 보완될 수 있음을 확인할 수 있었다. 특히 산화칼슘의 처리를 통해 펠릿의 pH를 약알칼리성으로 개질하면서 수분저항성을 향상시킬 수 있음을 확인하였고 목초액의 적용시 약산성의 특성을 나타내면서 토양의 pH 조절을 위한 기능성 토양소재로서 활용가능성을 확인할 수 있었다. 이러한 연구결과들은 도심에서 발생되는 폐기성 낙엽의 신용도 개발을 통한 처리비용 절감 및 새로운 바이오매스 자원으로의 활용방안 도출을 위한 기반 자료로 활용할 수 있을 것으로 판단되었다.
Acknowledgements
본 연구는 충남대학교 학술연구진흥사업 자체연구과제지원사업의 지원에 의하여 이루어졌습니다.
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