1. 서 론

중국의 재활용 폐기물 수입금지 조치로 인해 국내 재활용 폐기물 대란이 발생하기 전부터 우리정부는 플라스틱 제품의 생산·사용 감축과 재활용성 증대를 위해 「자원순환기본법」을 제정하였고 「자원순환기본법」제11조에 근거하여 제1차 자원순환기본계획(2018~2027)을 수립하여 자원의 효율적 이용, 폐기물의 발생 억제 및 순환이용 관련 정책목표와 방향을 제시하였다.^1,2) 그러나 정책 시행 초기에 중국의 재활용 폐기물 금수조치로 인해 2018년 4월에 재활용 폐기물 대란 등 폐기물 재활용 시스템에 대한 문제가 발생하고 부각되면서 2018년 5월에 정부는 2030년까지 플라스틱 폐기물 발생량을 50% 감축하고, 재활용률을 기존의 34%에서 70%까지 향상시키는 「재활용 폐기물 관리 종합대책」을 발표하여 추진하게 되었다.³⁾ 「재활용 폐기물 관리 종합대책」에 의거하여 2018년 12월에 「자원의 절약과 재활용 촉진에 관한 법률」시행령과 시행규칙이 개정되면서 1회용품(종이컵, 1회용 봉투)의 사용 규제 제도가 강화되어 2019년 4월 1일부터는 대규모 점포(대형마트 등)와 슈퍼마켓(165 m²)에서 1회용 비닐봉투 및 쇼핑백을 금지시켰다. 이때 규제 대상 중 수분이 있는 제품을 담기 위한 속비닐과 종이 재질 봉투는 규제에서 제외되었다.⁴⁾ 2018년부터 대형마트를 중심으로 유통업체들은 1회용 비닐 봉투 사용을 순차적으로 중단해왔지만 종이 쇼핑백의 사용 유무를 놓고 많은 이견이 제시되었다. 대형마트 등에서 제공하는 종이 쇼핑백의 경우 내용품에 따라 인쇄 등이 화려한 고급 종이 쇼핑백부터 일반 식료품 등을 담는 저렴한 종이 쇼핑백까지 다양한 크기와 재질, 모양의 쇼핑백들이 사용되고 있어 일괄적으로 사용 규제 대상에 포함시키기가 명확하지 않은 부분들이 있었다. 종이 쇼핑백의 경우 사용 목적의 특성 상 겉면에 다양한 문양이 디자인되어 인쇄를 하게 되는데 인쇄 후 광택, 잉크의 변색방지, 방습 등을 목적으로 다양한 코팅제를 코팅하거나 또는 연신 폴리프로필렌(OPP, oriented polypropylene) 필름을 라미네이팅 처리하여 인쇄된 종이 표면을 보호하고 있다. 이러한 인쇄 후 코팅 및 라미네이팅 처리는 종이 쇼핑백뿐만 아니라 인쇄를 하는 명암, 안내장, 초대장, 각종 홍보물, 팜플렛, 카달로그 등의 다양한 인쇄물 제품에 해당된다. 코팅은 종이에 기능성 도료를 코팅하여 인쇄 및 포장 등의 용지에 표면을 보호하거나 광택을 내는 공정이고, 라미네이팅은 접착제를 이용하여 연신 폴리프로필렌 필름을 종이 인쇄물 표면을 씌우고 온도와 압력을 가하여 종이와 필름을 강력하게 점착시키는 방식이다. 코팅 및 라미네이팅 처리된 종이는 플라스틱 필름과 종이가 결합된 형태의 종이 복합재를 구성하기 때문에 사용 및 폐기 후 순환제지자원으로서 재활용성에 영향을 미치게 된다. 이와 유사한 형태의 종이 복합재로는 종이컵, 종이팩 등을 예를 들 수 있는데 이에 대한 재활용 관련 연구들이 지속적으로 이루어져지고 있으며^5-9) 그 재활용성 관련 연구의 중요도는 점차 커지고 있다. 최근 정부에서 재활용 규제가 강화되는 만큼 종이 쇼핑백 등과 같이 기존 연구에서 보고되지 않았던 다양한 배리어 코팅 소재로 코팅된 종이의 재활용성에 대한 관심이 높아지고 있다. 보고된 종이 쇼핑백 관련 연구는 생애주기영향평가(LCIA, Life Cycle Impact Assessment) 혹은 전과정평가(LCA, Life Assessment) 등을 통한 종이 쇼핑백과 플라스틱 백(bag)의 환경영향평가를 비교하는 연구가 실시된 바 있지만^10,11) 순환제지자원으로서 재활용성 관련 연구는 미흡하였다.

이에 본 연구에서는 종이에 후가공으로 실시되고 있는 다양한 배리어 코팅 처리 방법 및 종류별 시료를 수집하여 제지공장에서 사용되는 저농도 및 고농도 펄핑 조건에서 이들의 해리성을 비교함으로써 다양한 종류의 고분자 소재로 표면에 배리어성을 갖는 종이의 재활용성에 대한 기초 자료를 제공하고자 하였다.

2. 재료 및 방법

2.1 공시재료

저농도 및 고농도 펄핑 조건에서 배리어 코팅 종류별 종이의 해리성을 평가하기 위하여 배리어 코팅 처리 방법을 달리하는 총 5종의 종이 시료를 사용하였다. Fig. 1에 나타낸 바와 같이 수성(a), 유성(b), 가열(Thermal)(c) 방식으로 연신 폴리프로필렌 필름이 라미네이팅된 3종의 인쇄물과 각각 1종의 UV 바니쉬 코팅(d) 및 아크릴 에멀젼 코팅된(e) 종이 시료를 사용하였다. 각각의 시료 이미지는 Fig. 2와 같다.

Fig. 1.

Classification of barrier coated samples.

Fig. 2.

Barrier coated paper samples for the evaluation of recyclability.

2.2 실험방법

2.2.1 해리, 정선, 수초지 제작, 평가

인쇄물의 경우 폐골판지 혹은 신문지에 혼합된 형태로 골판지 및 신문지생산 제지공장에 입고가 되기 때문에 저농도 펄핑과 고농도 펄핑 공정을 모두 가정하여 실험을 실시하였다. Fig. 3에 나타낸 바와 같이 골판지 펄핑 공정은 저농도 해리 조건으로, 신문지 펄핑 공정은 고농도 해리 조건으로 구분하였다. 저농도 해리는 파일럿 규모의 저농도 펄퍼(low-consistency pulper, Centre Technique du paper, France)를 사용하였고, 고농도 해리는 실험실용 고농도 펄퍼(high-consistency pulper, DaiIl Machinery, Korea)를 이용하였다(Fig. 4). 원료의 배합은 폐골판지 혹은 폐신문지 대비 배리어 코팅된 시료가 10% 혼합되는 것을 가정하였다. 그리고 각 펄퍼 용량(크기)이 다르기 때문에 시료의 크기는 펄퍼에서 해리 가능한 크기로 재단하였다. 저농도 펄핑의 시료 크기는 약 10×10 cm² 정도, 고농도 펄핑은 약 60×30 cm²의 크기로 시료를 재단하였다. 각각의 해리 조건을 Table 1에 나타내었다. 배리어 코팅된 각 시료의 해리성을 비교하기 위하여 써머빌 스크린(Somerville screen, DaiIl Machinery, Korea)을 이용하여 0.15 mm 슬롯(slot)의 스크린에 여과되는 미해리분(flake)과 그 이하 크기의 억셉트(accept) 지료로 분리하였다. 억셉트 지료는 다시 200 mesh 스크린을 활용하여 섬유분과 미세분 섬유를 분리한 후 200 mesh에 잔류하는 섬유분을 원료로 수초지를 제조 후 수초지의 표면 이미지를 비교하였다.

Fig. 3.

Experimental scheme for evaluation of recyclability of barrier coated paper.

Fig. 4.

Image of low and high consistency pulper for the test.

Table 1.

Pulping conditions

Items	Unit	Low density (OCC process type)	High density (ONP process type)
Dosage of NaOH	%	1/pulp (oven dry)
Consistency	%	5	8
Pulping time	Min	30	15
Temperature	℃	40-45	45-45
Rotor speed	Rpm	600	600
Volume	L	20	4

3. 결과 및 고찰

3.1 배리어 코팅 종류별 종이 시료의 스크린 잔류 이미지 비교

Fig. 5는 배리어 코팅 소재별 종이 시료를 저농도와 고농도 펄퍼에서 각각의 실험 조건에 따라 해리한 후, 지료를 써머빌 스크린 처리하여 0.15 mm 슬롯 스크린에 잔류하는 배리어 코팅 소재와 플레이크로 구분한 이미지이다. Fig. 5(left, middle)는 저농도 펄퍼에서 해리된 지료의 스크린에 남아있는 잔류물이고 Fig. 5(right)는 고농도 펄퍼에서 해리된 지료의 스크린 처리 후 남아있는 잔류물이다. 폐신문지 기반 고농도 해리의 경우 해리를 어렵게 하는 습윤지력증강제 등과 같은 첨가제가 거의 사용되지 않기 때문에 0.15 mm 슬롯 스크린에 폐신문지로부터 비롯되는 미해리물이 거의 없는 반면, 골판지 해리 공정을 모사한 저농도 해리의 경우 0.15 mm 슬롯 스크린에 폐골판지 원료로부터 비롯된 미해리된 걸러짐을 이미지로부터 확인할 수 있었다(Fig. 5(middle)). 배리어 코팅 종류별 종이 시료 5종 모두 종이 부분은 대부분 섬유상으로 해리되었으며 섬유 상으로 해리되지 못한 배리어 코팅층의 잔류물만이 스크린에 걸러졌다. 0.15 mm 슬롯 스크린에 남아있는 배리어 코팅 잔류물은 크게 3가지로 구분되었다. 연신 폴리프로필렌 필름 3종, UV 바니쉬 코팅 1종, 아크릴 에멀젼 코팅 1종으로 구분되었다. 연신 폴리프로필렌으로 라미네이팅된 종이 시료 3종은 라미네이팅 접착 방식에 상관없이 모두 필름 형태로 분리된 것을 관찰할 수 있었고, UV 바니쉬 코팅된 종이 시료는 UV 코팅층이 손상되고 깨지면서 1~2 m²의 작은 크기로 미분화되었다. 마지막으로 아크릴 에멀젼 코팅 종이 시료는 거의 해리되어 스크린에 남아있는 미해리물이 거의 없었다.

Fig. 5.

Residue on the 0.15 mm slot of somerville screen. (Low consistency pulping: left(film image), middle(flake image)), High consistency pulping: right)

Fig. 6에서 보는 바와 같이 연신 폴리프로필렌으로 라미네이팅된 종이 시료의 경우 시료 사이즈가 큰 저농도 펄핑된 시료에서 찢김이 있지만 필름이 미분화 되지 않고 원래 모양 그대로 분리 되었다. 이는 미세하게 분화되어 제거하기 어려운 상태로 공정 상으로 유입되는 것을 방지할 수 있을 뿐만 아니라 재활용 공정의 첫 단계인 해리 공정에서 필름 코팅층이 용이하게 제거됨을 의미한다.

Fig. 6.

OPP film after pulping.

UV 바니쉬 코팅된 종이 시료의 경우는 0.15 mm 스크린 슬롯을 통과할 만큼 UV 코팅층이 미세하게 파괴되어 미분화되면서 Fig. 7에서 보는 바와 같이 0.15 mm 슬롯 스크린을 통과한 미분화된 UV 코팅층의 조각들이 지료에 혼입된 것을 확인할 수 있었다. 이는 재활용 시 공정 오염을 유발하는 원인이 될 수 있을 것으로 판단된다. UV 바니쉬 코팅의 일종인 UV 잉크는 공정 오염의 유발 인자가 될 수 있어 환경부가 고시하는 환경표지 인증기준 대상인 인쇄물(EL553) 항목에서 폐기 단계의 재활용성 적합기준으로 UV 잉크를 부적합한 원료로 정의하고 있다.¹²⁾

Fig. 7.

Fiber and UV coating layer fragment on the 200 mesh screen passed through 0.15 mm slot screen.

아크릴 에멀젼 수지는 다양한 산업분야에서 수해리성 코팅제와 점착제로 사용되는데^13,14) 본 실험에 원료로 사용된 아크릴 에멀젼 코팅 종이 시료의 경우 펄퍼에서 해리 후 스크린에 잔류하는 잔류물이 없는 것으로 볼 때, 재활용 해리 공정에서 용이하게 해리되는 것으로 판단된다.

3.2 배리어 코팅 종류별 수초지 표면 이미지 비교

Fig. 8에는 배리어 코팅 종류별로 해리된 지료가 0.15 mm 슬롯 스크린을 통과 후 200 mesh 스크린에 잔류하는 섬유분으로 분급된 다음 수초지가 되었을 때 종이 표면 이미지를 나타내었다. Fig. 8(left)는 저농도 펄핑에서 해리된 경우이고 Fig. 8(right)는 고농도 펄핑에서 해리된 지료의 수초지이다.

Fig. 8.

Handsheet surface image after pulping according to the different types of barrier coated paper.

배리어 코팅 종류별로는 연신 폴리프로필렌 라미네이션 종이 3종과 아크릴 에멀젼 코팅 종이로 제조된 수초지의 표면이 큰 이물질 오염 없이 깨끗한 수초가 가능하였다. 그러나 UV 바니쉬 코팅 종이 시료의 경우 펄퍼 종류에 상관없이 0.15 mm 슬롯 스크린을 통과한 미분화된 UV 코팅층이 지료에 혼입되면서 최종적으로는 수초지도 잘게 부서진 UV 코팅층으로 오염된 것을 확인할 수 있었다. 상기 결과로부터 스크린을 통과할 만큼 미분화된 UV 코팅층은 공정 오염뿐만 아니라 최종 제품의 품질에도 악영향을 미치는 오염 인자가 될 수 있을 것으로 염려된다.

4. 결 론

본 연구에서는 연신 폴리프로필렌 필름 라미네이팅, UV 바니쉬 코팅, 아크릴 에멀젼 코팅된 종이들을 종류별로 해리한 후 각 시료의 해리 성상을 비교, 분석하여 다음과 같은 결론을 얻었다.

첫째, 연신 폴리프로필렌으로 라미네이팅된 종이 시료는 접착 방식(수성, 유성, 써멀)에 상관없이 해리 처리 시 필름 형태로 잘 분리되었고, 필름이 미분화되지 않고 본 시료가 갖는 원래 모양으로 분리가 되어 이후 공정으로의 유입을 방지될 뿐만 아니라 펄퍼에 폐기 잔류물로 남게 되는데 이때 다른 오염물질과 같이 폐기되기 때문에 제거도 용이할 것으로 판단된다.

둘째, UV 바니쉬 코팅 종이 시료는 해리 공정에서 코팅층이 잘게 부서져 미분화되는 것을 확인하였다. 0.15 mm 스크린 슬롯 크기보다 작은 UV 코팅층 조각들은 스크린을 통과한 이후 지료에 혼입이 되면서 최종 제품(원지)의 품질에도 영향을 미칠 수 있다고 판단된다.

셋째, 아크릴 에멀젼 코팅제는 다양한 산업분야에서 수해리성이 용이한 코팅제 혹은 점착제로 사용되는 만큼 아크릴 에멀젼 코팅 종이 시료의 해리성도 0.15 mm 슬롯 스크린에 여과되는 잔류물이 거의 없을 정도로 양호하였다. 이에 해리된 섬유에 부착되어 제품으로 다시 배출되는 것으로 판단된다.

넷째, 골판지 및 신문지 펄핑 조건을 모사한 저농도, 고농도의 해리 조건에서 모두 동일한 결과를 도출함으로써 펄핑 공정 차이에 상관없이 원료별 특성이 재활용성에 영향을 미칠 것으로 판단된다.

종이 표면 및 인쇄면을 보호하거나 내수성 등의 기능을 부여하기 위해서 다양한 방식의 배리어 코팅이 실시되고 있는데, 폐지 재활용 공정 중 1차 단계인 펄핑 공정에서의 원료의 해리성이 양호할 뿐만 아니라 비섬유 상의 물질은 제거가 용이해야 친환경적이라 할 것이다. UV 바니쉬 코팅의 경우 미분화된 UV 코팅층이 공정 및 제품을 오염시킬 수 있기 때문에 재활용성을 고려한다면 친환경적이라 할 수 없으며 종이 배리어 코팅방식으로는 지양해야 할 것으로 판단된다.